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仪表网 研发快讯】近日，北京量子信息科学研究院(以下简称“量子院”)超快光谱学团队与清华大学合作，利用瞬态光谱技术研究揭示了二维钙钛矿中的激子极化子超快动力学。2025年1月23日，相关成果以“Coherent Exciton Spin Relaxation Dynamics and Exciton Polaron Character in Layered Two-Dimensional Lead-Halide Perovskites”为题发表于《ACS Nano》。
极化子(Polaron)是由电子和晶格声子相互耦合产生的准粒子。在离子型或高极性晶体中，电子将附近晶格声子局域在其周围从而引起较强的电子-声子耦合，形成自限域的极化子。有机无机杂化钙钛矿结构具有极性、非刚性和动力学无序的内在晶格特征。在离子型钙钛矿半导体中，光激发产生的载流子能够和晶格发生耦合作用，光生载流子从而在一定程度上被声子保护，其本质来源于极化子的形成。极化子的形成能够引起电荷屏蔽和局域化效应，从而保护电荷载流子避免发生散射而复合。这也是为什么基于钙钛矿材料具有较长的载流子寿命以及扩散长度和相对中等的载流子迁移率，从而具有较高的光电转换效率的原因。在二维钙钛矿结构中，由于介电屏蔽作用的减弱和显著量子限域作用，光激发产生的强束缚激子能够和晶格声子耦合形成激子极化子(Exciton polaron)。迄今为止，二维钙钛矿中的激子极化子特征仍有待系统研究。
研究团队基于合成的二维钙钛矿单晶旋涂成薄膜样品，利用实验室自主搭建的具有手性依赖的超快瞬态吸收光谱，首先研究了二维钙钛矿中相干激子的自旋弛豫动力学过程。在二维钙钛矿结构中，由于介电屏蔽作用的减弱和强的量子限域作用，导致其自旋弛豫寿命只有亚皮秒量级。
图1 手性超快瞬态吸收光谱研究相干激子的自旋弛豫动力学过程
二维钙钛矿中除了激子效应的存在，同时也存在极化子效应。激子弛豫动力学随着时间演化在起始的5皮秒内显示出周期性的震荡，其来源于激子和声子的耦合形成的激子极化子。对周期性振荡进行傅里叶变换可以得到声子的频率信息。共振激发产生的激子极化子的声子振动波包表现出cosine函数的振动行为，其原因是由于形成的极化子在激发态偏离声子在基态的平衡位置，表现出位移激发机制(Displacive excitation of coherent phonons, DECPs)。非共振激发产生的声子振动波包表现出sine函数的振动行为, 表现出受激拉曼激发机制(Impulsive stimulated Raman spectroscopy, ISRS)，且激子极化子的震动频率相比声子频率发生蓝移。
图2 激子极化子特征
该论文第一作者为量子院助理研究员秦廷箫，通讯作者为量子院/清华大学物理系兼聘教授熊启华、量子院助理研究员秦廷箫。该研究获国家自然科学基金委重大研究计划、国家重点研发计划、国家自然科学基金委青年科学基金等项目的资助。
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